城市大氣污染中,NOx是主要污染物之一.据相关文献报道,我国城市NOx排放主要来源于燃油(气)交通运输工具、火力发电锅炉和工业锅(窑)炉[1].脱硝(DeNOx)主流技术NOx选择性催化还原(ivecatalyticreduction,SCR)技术包括中温SCR脱硝工艺(催化剂工作温度在300~400℃)和低温SCR脱硝工艺(催化剂工作温度低于300℃)[2].

中溫SCR脱硝工艺在火力发电锅炉脱硝领域已得到广泛应用.我国许多工业锅(窑)炉(例如工业锅炉、玻璃陶瓷炉窑、水泥炉窑、冶金烧结炉、炼焦和石化系统的裂解设备等)的脱硝,因其烟气排放温度较低(大多在200℃左右),比较适合低温SCR脱硝工艺.研究和开发低温SCR催化剂已成为国内外学术和工业界的热点问题.目前,已研究出工作温度低至160℃的高效低温SCR钒钛基催化剂,但在工程应用时遇到了必须克服的障碍,即在低温条件下催化剂的SO2中毒和因硫酸氢铵(ammonium bisulfate,ABS)在催化剂的冷凝附着而造成的催化剂失活[3].

爲研究ABS在低温SCR催化反应器中的生成条件、沉积及富集规律和催化剂再生技术,设计和搭建参照实际低温脱硝工程的中试规模的SCR反应器系统.在实际实验过程中,由于反应截面较小等客观原因,不能准确测量出在反应截面上或沿催化剂轴向NH3和NOx的质量浓度分布情况,而该情况对实验研究是比较重要的,为此作者建立了SCR脱硝催化反应数值模拟模型.

數值模擬在煙氣脫硝中的應用,不但包括对脱硝工艺整体系统布置和流动特性的模拟研究[4,5,6],还包括对SCR催化反应过程的数值模拟研究.在SCR催化反应过程中,各种组分在催化剂表面上的反应是核心,采用数学模型可用于指导SCR催化剂的优化设计.

Beeckman等[7]建立了SCR催化剂单孔道的一维模型,分析研究催化剂孔结构对反应活性的影响.沈伯雄等[8]建立了SCR催化剂单孔道的一维模型,模拟SCR催化剂孔道内的催化反应进程.

在SCR催化剂一维模型研究的基础上,Dhanushkodi等[9]建立了SCR催化剂的二维模型,将催化剂孔道假设为圆柱状,使模型具有便于简化的二维几何旋转对称性,模拟计算结果与其实验数据一致.

在以上研究基礎上,作者建立了SCR脱硝系统三维数学模型,该模型可为分析研究ABS在反应截面上或沿催化剂轴向的生成条件、沉积及富集规律提供数据支撑,可用于指导SCR催化剂的优化设计,同时也能用于实际SCR脱硝工程脫硝催化反應過程的模擬.